我院王琛教授团队在《Angewandte Chemie International Edition》,《Chemical Science》,《Analytical Chemistry》, 《Nano Letters》上发表纳流控领域最新研究成果

时间:2025-05-28 来源:化科院 点击数:

近日,我校化科院王琛教授团队在仿生纳流控器件的设计制作及其分离分析应用领域取得系列新进展,相关成果分别在《Angew. Chem. Int. Ed.》,《Chem. Sci.》,《Anal. Chem.》,《Nano Lett.》等期刊上发表。

仿生纳流控器件的构建及其物质传输性质研究

受生物纳米通道启发,研究人员已开发出多种固态纳米通道。具有离子二极管特性的不对称纳流控膜可有效抑制浓差极化,显著提升能量转换效率。此外,贵金属纳米粒子的局域表面等离子体共振效应可同时产生热梯度和热载流子,从而可显著增强纳流控中的离子通量和离子选择性。为此,团队将COFs与三维金纳米粒子(3D AuNPs)集成于阳极氧化铝(AAO)模板,成功构建了仿生等离激元纳流控器件(PIDM)(图1)。该器件在等离子共振效应激发下,通过协同光电-光热效应,显著提升离子传输效率与电荷密度,展现出了优异的离子选择渗透性。同时该器件具有良好的抗污染和自清洁能力,为其可持续应用奠定了基础。该研究成果发表在Angew. Chem. Int. Ed. 2025, DOI: 10.1002/anie.202502591.

图1. 等离激元离子二极管膜(PIDM)中离子的高效传输

在上述工作基础上,团队进一步通过精密结构设计,成功构建了具有双离子选择界面的双面不对称纳流控膜MXene/AAO/Nafion(图2)。该膜在结构上突破单级限制,实现双重离子筛分机制,显著增强了体系的电荷分离效率,可实现高达0.95的阳离子迁移数。此外,得益于MXene的光热特性,在光照下可产生温度梯度,进一步促进离子定向迁移。将盐度梯度与太阳能相结合,离子跨膜传输驱动力显著增强,从而实现离子选择性和渗透性的同时提升。这种“结构-电荷-光热”多功能协同策略为构建增强离子传输的不对称纳米纳流控膜提供新的思路。该研究成果发表在Chem. Sci. 2025, DOI: 10.1039/d5sc01237f.

图2. 双面不对称纳流控器件中离子的高效传输

分离分析应用1:胰腺癌特异性核酸和蛋白质协同分析检测

胰腺癌的早期诊断对患者的生存至关重要,然而目前的诊断方法仍然受到单一生物标志物检测策略固有的精度和特异性不足的限制。为此,团队在前期纳流控器件制备和应用研究的基础上,开发了一种AND逻辑门控纳米通道生物传感器,通过将AAO-Au杂交纳米通道与双锁DNA探针结合,实现了胰腺癌相关生物标志物CA19-9和miRNA-196a的超灵敏协同检测(图3)。该检测平台利用miRNA-196a介导的DDN构象变化暴露CA19-9的适配体,产生特异性离子电流。同时进一步结合核酸放大技术实现miRNA-196a高灵敏定量检测。该逻辑门控纳米通道平台的检测灵敏度较传统ELISA/qPCR方法提升了2-3个数量级。临床样本分析结果表明,该平台能够高特异性的区分健康人群、胰腺癌及急性胰腺炎患者。这一功能化纳米通道生物传感器为胰腺癌精准检测提供了创新设计思路,凸显了其在临床诊断中的应用潜力。研究成果发表在Anal. Chem. 2025, DOI: 10.1021/acs.analchem.5c01978.

图3. 逻辑门控纳米通道用于胰腺癌特异性核酸和蛋白质标志物协同检测

分离分析应用2:气体分子的高效分离分析

利用纳流控良好的离子选择性传输性质实现高效分离分析应用,是纳流控器件的重要用途之一。基于此,团队通过调控单体尺寸,构建纳流控器件,并实现器件孔径在6.2 Å至24 Å范围内灵活调控。此外,结合纳米孔道中丰富的羧酸基团与CO2的静电相互作用,实现了尺寸相差0.1纳米的H2、CO2、CH4三种气体分子的有效分离(图4)。此外,该纳流控膜在水蒸气存在下也表现出优异的混合气体分离性能和稳定性。这一创新方法为开发高性能气体分离纳流控器件提供了新的思路。相关成果发表在Nano Lett. 2025, DOI: 10.1021/acs.nanolett.5c01736.

图4. 精准调控纳流控器件尺寸用于三元气体高效分离(H2: 0.29 nm;CO2: 0.33 nm;CH4: 0.38 nm)

以上研究工作得到了国家自然科学基金、江苏省重点研发、江苏省自然科学基金和江苏省合成生物基础研究中心等项目的支持。

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