我院陈旭东教授课题组在《Angewandte Chemie International Edition》发表重要研究成果
时间:2025-05-30 来源:化科院
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近日,我院陈旭东教授课题组在固氮酶相关铁硫簇合物合成化学领域取得重要研究进展。相关成果以“Adaptive Mo-Fe-S Clusters: Consistent Redox Behavior Versus Reversible Structural Transformations”为题发表在《Angewandte Chemie International Edition》(《德国应用化学》)上。《Angewandte Chemie International Edition》最新影响因子为16.1。文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202504016。

铁硫团簇在生物体系的电子输运中发挥着关键作用,其通过调节金属中心的氧化态实现电子输运过程中的氧化还原自适应。在此过程中,一些铁硫团簇的结构保持不变,而另一些则会发生氧化还原诱导的可逆结构转化。能够发生可逆化学转化的合成铁硫团簇极其罕见,而能够在发生可逆化学转化的同时维持恒定电化学性质的例子则未见报道。针对合成铁硫团簇关联氧化还原过程的结构转化研究,对理解铁硫团簇在生物体系电子输运过程中的氧化还原自适应机制具有重要意义。

图1 合成Mo-Fe-S团簇的可逆化学转化和氧化还原诱导的可逆结构转化
针对这一挑战,陈旭东教授课题组合成了一系列具有不同簇核结构以及不同金属氧化态的新型Mo-Fe-S团簇,经过反复探索,实现了这一系列Mo-Fe-S团簇之间的可逆化学转化。在进一步的研究中还实现了该系列不同簇核结构Mo-Fe-S团簇在电化学条件下关联氧化还原过程的可逆结构转化。最有趣的是,这一系列簇核结构不同的Mo-Fe-S团簇具有几乎相同的循环伏安曲线,这显示在氧化还原诱导的可逆结构转化过程中,该系列Mo-Fe-S团簇能够维持恒定的氧还原性质。本研究中对合成Mo-Fe-S团簇在氧化还原过程中结构自适应机制的深入探究,为理解铁硫团簇在生物体系电子输运过程中的氧化还原自适应机制提供了良好的实验参考。
我院博士研究生魏嘉是该论文的第一作者,博士研究生何娟为共同一作。陈旭东教授为唯一通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、江苏省研究生科研与实践创新计划等项目的支持。