近日，我校化科院唐亚文/付更涛教授团队在电催化与电合成领域取得重要研究进展。其中稀土增强电催化成果以“Importing Atomic Rare-Earth Sites to Activate Lattice Oxygen of Spinel Oxides for Electrocatalytic Oxygen Evolution”为题分别发表在《Angewandte Chemie International Edition》。电合成领域成果以“Identifying Highly Active and Selective Cobalt X-Ides for Electrocatalytic Hydrogenation of Quinoline”为题发表在《Advanced Materials》。

工作一：稀土增强尖晶石氧化物的析氧LOM机制的鉴定与机制解析

该工作立足于课题组前期工作奠定的梯度轨道耦合的框架基础之上，以原子级Ce耦合的NiCo2O4为模型反应催化剂，深度揭示了稀土元素的引入对于活化NiCo2O4的晶格氧的重要影响。通过在NiCo2O4中引入原子级的稀土Ce元素，取代了八面体Ni位点，使其催化剂表面晶格氧具有更高的非键态属性，从而弱化与*H物种的结合，促进非协同型H+/e-转移，提升Ni-O反键态的占据。电化学测试与表征证实催化剂具有低的过电位以及增强的18O16O/18O18O信号，证实其晶格氧反应路径的倾向性增强，与理论计算契合。本工作为设计高效稀土-过渡金属基氧化物OER催化剂提供了规范化的模型研究范式。相关成果以标题为“Importing Atomic Rare-Earth Sites to Activate Lattice Oxygen of Spinel Oxides for Electrocatalytic Oxygen Evolution”发表在Wiley出版社旗下化学期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。

我校化科院博士研究生王轩是该论文的第一作者，博士研究生胡锦瑞和陆婷钰为共同一作。我校付更涛教授、唐亚文教授与日本东北大学李昊教授为共同通讯作者。

成果链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202415306

工作二：喹啉电催化加氢中高活性与选择性钴基材料的鉴定与机制解析

该工作系统研究了系列钴基材料（Co(OH)F、 Co3O4、CoP和Co9S8）对喹啉电催化加氢反应(ECHQ)的催化行为差异，深入揭示了ECHQ催化机制。在所选钴基材料中，Co3O4表现出最好的ECHQ性能，在环境条件下转化率高达98.2%，选择性接近100%，是目前报道的最好的ECHQ催化剂之一。研究发现Co3O4表面在低电位下可富集高比例的低氢键配位H2O，这为后续的水解离生成H*提供了较好的动力学条件。Co3O4位点表面的喹啉加氢路径为理想的1,4/2,3- H *加成途径，并伴随着加氢产物1,2,3,4-四氢喹啉的自发解吸。相比之下，Co9S8位点表现出最低的ECHQ性能，这是因为H*形成阶段的高热力学势垒抑制了随后的氢化反应；而Co(OH)F和CoP位点上的ECHQ分别经过1,2,3,4-和4,3/1,2- h *加成途径，解吸障碍高，喹啉转化率低。相关成果以标题为“Identifying Highly Active and Selective Cobalt X-ides for Electrocatalytic Hydrogenation of Quinoline”发表在Wiley出版社旗下材料期刊《Advanced Materials》上。

我校化科院硕士研究生都焓是该论文的第一作者，日本东北大学博士后王天一为共同一作。我校付更涛教授、李梦博士与日本东北大学李昊教授为共同通讯作者。

成果链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202411090