我院韩维教授课题组在国际顶尖学术期刊Science上发表研究论文

时间:2021-10-08 来源:化科院 点击数:

  今天,中华人民共和国成立72周年,神州大地,举国欢庆。在这喜庆的日子里,从我校化科院传来喜报,该院博士生导师、教授韩维老师带领的课题组在细胞色素P-450(Cytochrome P-450)单加氧酶仿生催化氧化领域取得突破性进展,相关研究成果以“Iron catalyzed arene C−H hydroxylation”(铁催化芳碳-氢的羟基化反应)为题,于10月1日正式在国际顶尖学术期刊Science上线(https://www.science.org/doi/10.1126/science.abj0731)。

  韩维教授课题组的该项研究成果基于生物催化剂P-450活性中心结构,突破前人仿生催化设计配体的认识和局限性,设计合成了新型催化剂BCPOM/Fe,实现了具有催化领域十大难题之称的“选择性催化苯环碳-氢直接氧化为酚”,并取得了类似酶催化的反应特性,并能用于复杂分子和药物分子的后期修饰,开辟了一条新的仿生催化之路。

该论文以南京师范大学为唯一通讯单位;课题组研究生程璐、王慧慧和蔡恒睿为共同第一作者;英才培养计划本科生张洁和省级大创项目本科生龚旭参与了部分实验工作;韩维教授为论文通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金、江苏省自然科学基金等项目经费资助。

据韩维教授介绍,P-450单加氧酶被誉为通用的生物催化剂,能在常温下实现一系列具有挑战性的反应。然而,P450稳定性差,分离纯化困难,价格昂贵,同时底物适用面窄和反应量通常难以扩大,导致难以推广应用。因此,发展P450的仿生催化剂或催化体系,实现其催化作用,特别是实现高效和高选择性烃的氧化反应,一直是化学家们梦寐以求的目标。酚是全球紧俏的化学品,广泛应用于药物、农用化学品、染料和功能材料等的合成。最为理想的合成酚的方法是选择性催化非导向的苯环碳-氢的直接羟基化,然而该理想的反应过程被列为催化领域十大挑战性难题之一。

韩维教授所带领的课题组所研制出的新的仿生催化剂BCPOM/Fe,首次成功实现了非导向的芳碳-氢键氧化羟基化,具有优良的选择性和活性、适用于惰性缺电子芳香底物、氧化敏感基团兼容性好、能用于天然产物和药物分子的后期修饰以及代谢产物的合成,甚至能实现芳碳-氢的多重羟基化合成多酚。机理研究表明,该仿生催化过程类似于P-450生物催化芳碳-氢键氧化羟基化过程。该仿生催化剂取得了比P-450生物催化氧化芳环更广的底物适用范围和可比的反应选择性,以及更好的实用性,不仅解决了非导向的芳碳-氢键氧化羟基化的难题,为非导向芳碳-氢键的官能团化奠定了重要基础,更为设计高效仿生催化剂提供了全新的思路,同时也有助于生物催化过程的研究。

韩维教授主要从事环境友好的催化有机合成方法学的研究,主要的研究方向是基于仿生催化的策略实现小分子和惰性化学键的选择性活化与转化。他2005年于武汉工程大学化工与制药学院获得学士学位;2008年于大连理工大学化工学院获得硕士学位;2011年于德国慕尼黑大学化药系获得有机化学博士学位,师从德国科学院院士Prof. Herbert Mayr;2011年底作为“杰出人才培养计划A类”引进到南京师范大学工作;2016年入选南京师范大学青蓝工程中青年学术带头人;2018年评为教授。2017年,韩维教授受邀撰写SYNPACTS文章一篇,研究成果被著名评论期刊SynFacts专门报道。2019年,韩维教授收到来自德国老牌Thieme出版集团的获奖通知,受Synthesis杂志主编、德国科学院院士、世界知名的金属有机化学家Paul Knochel教授联合提名,被授予该出版社2019年度“Thieme Chemistry Journals Award”国际学术奖。

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5.国庆当天,南师大化科院韩维教授课题组最新研究成果在《Science》发表

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6.南师化科院韩维教授课题组在国际顶尖学术期刊《Science》上发表研究论文

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